化学论文_基于离子液体萃取体系宏观超分子组装

文章目录

1 实验部分

1.1 试剂

1.2 仪器

1.3 实验方法

    (1) 萃取实验

    (2) 各相中金属离子含量测定

    (3) 离子液体的合成

    (4) 理论计算方法

2 结果与讨论

2.1 离子液体萃取体系中Sr的宏观超分子组装

2.2 Sr宏观超分子组装的机理研究

2.3 基于离子液体体系宏观超分子组装的锶分离

3 结 论

文章摘要:Sr的分离在放射性资源的回收利用领域有着重要意义。离子液体萃取Sr的体系得到了极大的拓展,但是很难实现Sr、Cs之间的完全分离。放射性废液的问题也关系着离子液体体系在乏燃料后处理领域的应用。本工作研究了Sr在离子液体萃取体系中的界面宏观超分子组装,并开展了其在锶铯分离领域的应用基础研究。首先发现并研究了Sr²⁺在离子液体萃取体系中界面上的宏观超分子组装（MSA）行为,可实现宏观超分子组装的离子液体为C_nOHmimNTf₂（n=2、3）,萃取剂为正辛基苯基-N,N-二异丁基胺基甲酰基甲基氧化膦（CMPO）和N,N,N′,N′-四辛基-3-氧戊二酰胺（TODGA）。通过质谱、核磁、红外、理论计算等方法分析了Sr宏观超分子组装体（Sr-MSA）的结构,提出了形成Sr-MSA过程的三级组装机理,即Sr²⁺与CMPO配体形成配合物并与C₂OHmim⁺发生阳离子交换,进入离子液体相;配合物通过相互间的静电吸引、氢键、疏水作用、长碳链等非共价作用形成纳米尺度组装体,并可生长至介观;介观组装体逐渐转移至界面并进一步生长至宏观尺度的中间体;多个宏观中间体在Marangoni效应产生的界面牵引作用下发生MSA,最终组装为单个Sr-MSA。最后,开发了Sr的选择性分离方法,成功实现了水溶液中Sr²⁺的一步法选择性提取和固化。形成的Sr-MSA可用镊子夹出从而简单实现Sr²⁺从水溶液中的选择性分离。该法在高酸度环境下仍可适用,在高酸度场景如乏燃料后处理中有潜在应用价值。

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