为流动化学提供新路径 上海科研人在非均相光催

新民晚报（记者高阳，通讯员陈思宁）中科院记者上海高等研究院 获悉，由唐志勇研究员和张杰副研究员带领的工程科学团队在流动化学增强的非均相光催化合成偶氮化合物研究方面取得重要进展。研究成果于今日在线发表于《化学工程杂志》（IF=10.652）。

在国家碳达峰和碳中和的背景下，光催化转化作为一种??可持续的低碳技术，可以在温和条件下“解锁”无法实现的传统策略。化学反应促进了各种物质的高效利用，降低了过程能耗，提高了生产过程的本质安全水平。连续流反应器可以大大改善槽式反应器的“光限制”问题，而多相光催化剂的使用可以克服均相系统中催化剂回收困难的缺点。然而，如何在连续流动中有效地应用多相光催化剂是一个巨大的挑战。

在此背景下，研究团队提出了一种利用气-液-固段塞流实现多相光催化连续流合成的新方法。由于液弹内部循环，形成的液膜很薄，这种方法可以有效避免流动过程中固体催化剂的沉积和堵塞，并且可以补偿传统填充床方法的高压降，并且同时加强光催化转化过程中的光传递和传质过程。

据了解，芳香偶氮化合物广泛应用于医药、染料、液晶材料、食品添加剂等领域。本工作以石墨相氮化碳催化的硝基苯为偶氮化合物为反应模板，结合可视化流动实验，分析了硝基苯在气-液-固段塞流下的光催化反应行为，揭示了流动与模式和光催化反应过程，以及偶氮化合物光催化合成的强化机制。

研究发现：连续流动可以显着缩短反应时间；含气量的增加有利于形成更稳定的气-液-固段塞流，液体截面更短，气泡微通道与微通道之间的薄液膜长度和厚度增加，催化剂颗粒在液体部分之间穿梭。在高含气量下，总流速的增加使液体部分的循环涡流变大，从而提高了液固传质效率，从而提高了光催化反应速率。最后，通过优化反应参数，产物偶氮化合物的时空产率达到26.1 mmol/h*L。通过“增数放大”，产量可达目前文献报道的罐式反应器（80L）的500以上。次，使得这项技术具有极高的商业应用意义。

张杰表示，这项研究工作为流动化学利用多相催化剂提供了一种新途径，可以作为一种通用的方法来强化各种材料，精细合成化学品和医药中间体促进了从传统的间歇工艺向绿色、安全和高效的连续流动工艺的转变。

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